近日，華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國家重點實驗室周博教授團隊在上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色動力學(xué)調(diào)控上取得新進展，相關(guān)成果以“Manipulating energy migration in nanoparticles toward tunable photochromic upconversion”為題發(fā)表在國際著名期刊Nat. Commun.上。

稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料表現(xiàn)出優(yōu)異的發(fā)光學(xué)性質(zhì)，在諸多前沿領(lǐng)域表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。近期研究發(fā)現(xiàn)，能量遷移過程設(shè)計在上轉(zhuǎn)換發(fā)光調(diào)控方面具有獨*優(yōu)勢。然而，對于典型的敏化劑/激活劑共摻材料體系而言，能量遷移的發(fā)生及其與能量傳遞等其他過程的競爭關(guān)系尚未得到深入研究。而且能量遷移在時間尺度上會與其他過程同時發(fā)生，導(dǎo)致普通方法或材料設(shè)計難以將其區(qū)分并挑選出來。因此，如何獲得能量遷移的規(guī)律以及實現(xiàn)對上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色動力學(xué)調(diào)控是稀土發(fā)光領(lǐng)域的一項挑戰(zhàn)性課題。

近日，華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國家重點實驗室周博教授團隊提出了一種研究微觀尺度能量遷移過程的新策略。通過構(gòu)建界面能量傳遞IET（Interfacial Energy Transfer）調(diào)控的核殼納米結(jié)構(gòu)和能量輸運過程設(shè)計，成功觀測到敏化劑/激活劑共摻上轉(zhuǎn)換體系的能量遷移特性，并通過定義特征參量（γEM）描述了能量遷移和能量傳遞的競爭。該模型以常規(guī)的NaYF4:Yb/Er作為研究對象，以NaYF4:Nd為吸收808 nm敏化光的殼層，通過設(shè)計NaYF4:Yb/Tm探測能量遷移。Tm3+的發(fā)光變化反映了NaYF4:Yb/Er中間層里Yb3+→Yb3+能量遷移和Yb3+→Er3+能量傳遞的競爭關(guān)系，并進一步采用蒙特卡洛模擬驗證了實驗結(jié)論。此外，該模型通過時域調(diào)控可進一步實現(xiàn)上轉(zhuǎn)換光色調(diào)控。本研究促進了上轉(zhuǎn)換動力學(xué)過程的深入理解，為操控納米結(jié)構(gòu)中的能量輸運和調(diào)控發(fā)光顏色提供了新方法，在邏輯運算和信息安全等方面展示出應(yīng)用潛力。

圖1：能量輸運研究的概念模型

圖2：敏化劑/激活劑共摻體系中能量遷移研究

圖3：非穩(wěn)態(tài)激發(fā)光色調(diào)控

圖4：前沿應(yīng)用

本文通過IET介導(dǎo)的納米核殼結(jié)構(gòu)設(shè)計研究了能量遷移和能量傳遞的競爭過程。敏化劑/激活劑共摻體系中存在能量遷移和能量傳遞的激烈競爭，可通過摻雜濃度、殼層厚度和結(jié)構(gòu)設(shè)計等精細調(diào)控動力學(xué)過程，為上轉(zhuǎn)換光色時域調(diào)控提供了重要方法。本文的研究結(jié)果有助于推動納米尺度光物理過程的基礎(chǔ)研究，對于研發(fā)下一代非線性光電器件具有重要借鑒意義。

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本文中穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)上轉(zhuǎn)換光譜測試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜測試得到，激發(fā)光源為980、808、 1530 nm激光器。OmniFluo990為模塊化搭建結(jié)構(gòu)，通過搭配不同的光源、檢測器和各類附件，為紫外/可見/近紅外發(fā)光測試提供綜合解決方案，也為稀土上轉(zhuǎn)換材料的光色時域調(diào)控研究提供有利工具。

【作者簡介】

周博，男，華南理工大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師，國*級人才計劃入選者。課題組致力于稀土發(fā)光應(yīng)用基礎(chǔ)研究，在上轉(zhuǎn)換發(fā)光物理機制、多光子過程調(diào)控、微觀尺度離子相互作用、智能發(fā)光材料設(shè)計、光子器件等方面取得系列創(chuàng)新性成果，迄今以第一作者/通訊作者在 Nat. Photon.、Nat. Nanotech.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nano Lett.、Chem. Soc. Rev.等著名期刊發(fā)表SCI收錄論文80余篇，在國內(nèi)外學(xué)術(shù)會議做大會/主題/邀請報告40余次，主持國家自然科學(xué)基金等多項。

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